Elemental geochemical characteristics of surface sediments from the southern Kyushu-Palau Ridge and their geological significance
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摘要: 菲律宾海地理位置特殊，蕴含着丰富的前沿地球科学问题，是研究地球多圈层相互作用的天然实验室。近年来，菲律宾海中部九州-帕劳海脊南段已成为研究热点，但对其表层沉积物物质来源和沉积环境了解尚存在不足。本文通过对采集于九州-帕劳海脊南段水深为3900～6100 m的69个站位样品开展沉积地球化学研究，旨在判别沉积物的物质来源和沉积环境空间变化特征。结果表明：研究区底质类型为远洋黏土和硅质软泥，不同类型沉积物的碎屑组分化学风化程度均较低，受分选和再循环的影响较小，是亚洲风尘物质和岛弧火山物质的混合产物，且以亚洲风尘物质为主；研究区不同类型站位的沉积环境基本一致，整体处于氧化沉积环境，底层水体氧化还原条件不是研究区沉积物中过渡金属（如Mo）元素富集的控制因素，铁锰（氢）氧化物是连接水体-沉积物中过渡金属元素源-汇过程的重要纽带。此外，底部氧化还原条件可能不是该海域硅藻席沉积保存的必要条件。Abstract: The Philippine Sea, with its special geographical location, is rich in frontier geoscience issues and is a natural laboratory for studying the Earth multi-layer interactions. In recent years, the southern section of the Kyushu-Palau Ridge in the central Philippine Sea has become a hot spot for geoscience research, but its surface sediment provenance and sedimentary environment are not yet well understood. The sediment geochemistry of 69 stations collected from the southern section of the Kyushu-Palau Ridge at water depths of 3900-6100m was studied to identify the spatial variability of sediment provenance and depositional environments. The results show that the sediment types in the study area are pelagic clay and siliceous ooze, and the clastic components of sediment are less chemically weathered, less affected by sorting and recycling, and are mixed products of Asian dust materials and island-arc volcanic materials, of which Asian dust materials are dominated; and the different types of sediment in the study area are basically in an oxidative depositional environment, and the bottom water redox conditions are not a controlling factor for the enrichment of transition metal (e.g., Mo) elements in the sediments, indicating that Fe-Mn (oxyhydr)oxides are an important link between the source-sink processes of transition metal elements at the water-sediment interface. In addition, bottom redox conditions may not be necessary for the preservation of diatom mats.
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菲律宾海位于欧亚板块和太平洋板块之间，是西太平洋最大的边缘海之一，海底地形十分复杂，海脊、海沟、岛弧、海山、海盆、裂谷等地形俱全[1]（图1）。菲律宾海地理位置特殊，地质、海洋与地球动力学背景突出，深刻蕴含丰富的前沿地球科学问题，是地球系统科学理论创新的天然研究基地和实验场[2-3]。国际上针对菲律宾海域已经开展了25个航次、98个站位、218口科学钻探工作，揭示了边缘海盆的演化过程和动力机制、探讨了俯冲动力学机制与致灾机理等重大科学问题，但仍有一些关键的科学问题制约着对菲律宾海及邻域构造沉积过程的全面认识[3-4]。此外，菲律宾海是亚洲风尘主要沉降区之一，前人对菲律宾海新生代沉积物中风尘物质贡献、搬运动力机制、生物地球化学作用等方面开展了深入研究[5-6]，但大多局限于菲律宾海吕宋岛附近海域（如班哈姆隆起）[7-9]，对菲律宾海远离吕宋岛的深海沉积物物质来源和沉积环境研究尚不多见，主要集中于帕里西维拉海盆[10-12]。
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图 1 菲律宾海地理位置及表层环流体系（红色虚线框为研究区）（A）和表层沉积物站位分布图（B）Figure 1. Geographical location and surface circulation system of the Philippine Sea (the red dotted box is the study area) (A) and the distribution of surface sediment sampling sites (B)九州-帕劳海脊位于菲律宾海中部，呈反转“S”形从北部九州岛向南延伸至帕劳群岛，海脊一般比两侧海盆高 2000 ～3000 m，海脊两侧“东陡西缓”（图1A）。近年来，中国地质调查局青岛海洋地质研究所组织多个航次对九州-帕劳海脊南段及邻近海域开展综合地质地球物理调查，获取了海量地球物理资料和多种类型的实物样品，揭示了九州-帕劳海脊南段及邻近海域的地形地貌特征和构造成因机制[13]，刻画了九州帕劳海脊和中央裂谷三联点附近的地形及重磁场特征[14]，探讨了九州-帕劳海脊及其东西两侧盆地的构造沉积特征及地壳结构[15]。此外，还通过地质取样、海底摄像等手段在九州-帕劳海脊南段及邻近海域发现了铁锰结核-结壳赋存区，探讨了结核结壳的成因类型、金属富集规律和制约因素[16-18]。本文对九州-帕劳海脊南段及邻近海域的表层沉积物样品开展元素地球化学测试分析工作（图1B），通过多指标交叉验证揭示该区沉积物组成和碎屑组分来源，探讨沉积环境的空间变化及机制，以期为古环境重建、构建成矿地质模型等提供佐证。
1. 区域地质背景
菲律宾海南北跨越0～35°N，东西横跨124°～147°E，面积为5.4×106 km2，水深3000～6000 m，平均约为4500 m，总体表现为“西部深、东部浅”的特点，海盆整体位于菲律宾海板块之上，周边环绕岛弧与深海沟俯冲带（图1A）。以菲律宾海盆中央南北走向的九州-帕劳海脊为界，西部是西菲律宾海盆，东部有四国海盆和帕里西维拉海盆等。其中，西菲律宾海盆形成时间最早，以中央断裂为界分为3部分：北部西北次海盆、南部南次海盆以及中间中央裂谷盆地[15]。
菲律宾海的表层海流系统主要是北赤道流和黑潮流系[19-20]。北赤道流在10°～20°N自东向西流动，宽度约为2000 km，厚度为200 m，流速约为0.5 m/s。北赤道流到达菲律宾群岛海岸，受地形的阻挡，分为南、北两支，南向分支为棉兰老流，北向分支为黑潮。黑潮具有高温、高盐特征，在台湾岛以东的宽度约为300 km，厚度为400～500 m，流速为1.5～2 m/s，在日本群岛附近又分支成向西北的对马暖流和向东北的黑潮延伸流[20]。
2. 材料和方法
样品于2018—2019年在九州-帕劳海脊南段使用箱式取样器和重力柱取样器获得，取其表层沉积物（0～5 cm）作为研究对象，水深范围为3900～6 100 m，共69个样品，其中21件样品为硅质软泥，其余48件样品为远洋黏土（图1B）。
元素地球化学成分测试分析工作在自然资源部海洋地质实验检测中心完成，采用X射线荧光光谱仪分析Si、Al、Fe、Ca、Mg、K、Na、P、Mn、Ti等主量元素含量，采用等离子体质谱仪测定Co、Ni、Cu、Mo和REY等微量元素含量，测试分析过程中为确保准确度和精密度，按照国标《GB/T20260—2006 海底沉积物化学分析方法》的要求，分别进行20%的重复样分析以及国家一级标准物质（GBW07314）同步分析，元素含量检测相对误差均小于5%，表明分析结果准确可靠。
3. 结果
九州-帕劳海脊南段及邻近海域表层沉积物常量元素氧化物含量如表1所示。研究区表层沉积物的常量元素氧化物主要由SiO2、Al2O3、CaO、TFe2O3、K2O、MgO、Na2O等组成，除了SiO2（部分样品未测试，故未列出）外，Al2O3含量最高，平均值为13.8%；TFe2O3、Na2O、MgO、K2O、CaO的平均值分别为7.99%、5.81%、3.16%、2.16%、1.52%；TiO2、MnO和P2O5含量较低，平均值分别为0.64%、1.14%和0.26%。与上地壳（UCC）标准值[21]相比，Al2O3、K2O、TiO2与UCC标准值相当，CaO、Na2O略有亏损，MgO、P2O5、TFe2O3轻度富集，MnO存在明显富集（图2A）。
表 1 研究区表层沉积物常量元素氧化物含量和微量元素含量Table 1. Contents of major and trace elements of the surface sediments of this study组分 最小值 最大值 平均值 上地壳[21] 常量
元素
/%Al2O3 2.46 17.4 13.8 15.4 CaO 0.45 2.51 1.52 3.59 MgO 0.21 4.11 3.16 2.48 K2O 0.43 2.87 2.16 2.8 Na2O 3.16 16.2 5.81 3.27 TiO2 0.04 0.84 0.64 0.64 P2O5 0.04 0.56 0.26 0.15 MnO 0.03 6.62 1.14 0.1 TFe2O3 0.87 12.4 7.99 5.04 微量
元素
/(μg/g)Cu 28.2 842 268 28 Pb 5.1 299 57.7 17 Zn 18.1 292 138 67 Cr 12.3 105 69.2 92 Ni 11.5 1160 181 47 Co 4.08 384 75.3 17.3 Cd 0.03 3.31 0.42 0.09 Li 8.35 73.6 50 21 Rb 12.8 106 72 84 Cs 0.78 9.5 6.62 4.9 Mo 0.63 70.9 18.7 1.1 Sr 48.2 709 196 320 Ba 244 2280 1106 624 V 19.1 251 164 97 Sc 2.51 25.4 19.7 14 Zr 9.9 223 121 193 Hf 0.6 4.53 3.11 5.3 U 0.39 3.13 1.84 2.7 Th 1.19 16.3 9 10.5 La 5.81 77.4 39.0 31.0 ![]()
九州-帕劳海脊南段及邻近海域表层沉积物微量元素含量如表1所示。Ba质量分数最高，平均值为1 106 μg/g，其次为Cu，平均值为268 μg/g。Zn、Ni、Sr、V和Zr元素质量分数的平均值为121～196 μg/g。Cd、Cs、Hf、U和Th元素质量分数较低，平均值为0.42～9.00 μg/g。研究区表层沉积物微量元素含量与UCC标准值相比，具有相对低的Cr、Rb、Sr、Zr、Hf、U、Th含量，而Cu、Pb、Zn、Ni、Co、Cd、Li、Mo、Ba、V、Sc等元素含量高于UCC平均值，其中Mo在不同类型表层沉积物中的含量均比上地壳标准值富集10倍以上，而Sr含量平均值196 μg/g，约比上地壳平均值320 μg/g亏损一半，可能与研究区表层沉积物碳酸盐矿物的剧烈溶解作用有关（图2B）。
4. 讨论
4.1 碎屑组分物源判别
源区母岩风化蚀变过程中，随着易迁移的碱金属元素氧化物（K2O、CaO、Na2O和MgO等）以离子形式随地表流体逐渐流失，相对稳定的氧化物（Al2O3、ZrO2、TiO2等）在风化产物中所占的摩尔分数越来越大。化学蚀变指数（Chemical Index of Alteration, CIA）是常用的定量衡量源区岩石化学风化强度指标[22]，计算公式为：CIA=[Al2O3/(Al2O3+CaO*+Na2O+K2O)×100]，其中CaO*指的是硅酸盐中的CaO，因此需要排除磷酸盐（磷灰石）和碳酸盐（方解石、白云石）中的CaO。本文采用McLennan[23]提出的校正方法估算硅酸盐中CaO含量：（1）消除磷灰石中的CaO[CaOR=CaO-(P2O5×10/3)]；（2）当CaOR≤Na2O，则CaOR值=CaO*；当CaOR>Na2O，则CaO*=Na2O。CIA值与化学风化强度正相关，其值越高表明源区的化学风化作用越强烈。此外，通过CIA结合A-CN-K图解，可以更有效评估化学风化趋势、风化程度、风化过程中的矿物成分变化和源区组成[24]。
研究区样品CIA值变化范围较大（11～62，均值为48±12），高于九州-帕劳海脊南部火山岩CIA值[25]，低于黄土CIA值[26]，与塔克拉玛干沙漠CIA值相当[27]，暗示两者物源相关性较强。在部分硅质软泥站位（图3A），CIA异常低值的可能原因有两个：一是硅质软泥样品中Si含量极高，稀释了其他常量元素含量，二是硅质软泥中可能含火山物质较多（图3C），两者均可导致CIA异常低值。远洋黏土的CIA值为41～61，均值为54±11，略低于西北太平洋ODP 885A孔更新世以来样品CIA值[28]。在A-CN-K图解中，大部分样品在斜长石-钾长石基线以上，同时大致平行于A-CN连线，表明碎屑组分仅经历初级化学风化（即早期脱Ca-Na阶段），化学风化趋势也完全遵循预测的风化趋势（即斜长石风化趋势），而钾长石基本不受风化作用的影响（即没有钾交代的发生），进一步证明源区化学风化程度较低。
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图 3 源区风化强度和沉积分选再循环评价图Figure 3. Evaluation of the weathering intensity in the source regions and the sedimentary sorting and recycling沉积物除受化学风化作用以外，搬运过程中矿物分选作用也会改变其地球化学特征，Th/Sc-Zr/Sc二元图解是反映沉积物分选和再循环作用的常用手段[29]（图3B）。沉积分选及再循环易导致沉积物中某些稳定重矿物的富集（如锆石），从而引起一些元素（比如Zr）富集，因此Zr/Sc比值可用于反映由于分选和再循环等沉积过程导致的锆石增加；而Th/Sc比值可有效地指示岩浆化学分异过程，用于辨别沉积物的长英质与铁镁质来源。Th/Sc和Zr/Sc值在初始沉积循环的沉积物中表现为正相关关系，大致沿着岩浆成分趋势线呈线性分布，而对于经历强烈分选和再循环的沉积物而言，Zr/Sc值大幅度增加，但Th/Sc值没有显著变化，即沿着代表分选作用和再循环沉积的趋势线分布。研究区样品Zr/Sc和Th/Sc值分别为1.8～13.7和0.15～1.0，在Th/Sc-Zr/Sc二元图解（图3B）中靠近岩浆成分趋势线呈线性分布，具有显著正相关性（r=0.82，p＜0.001），表明碎屑组分是由初次循环形成的（来源于长英质与玄武质混合源区），受分选和再循环的影响较小。
微量元素Sc、Th、Zr、Hf和稀土元素（如La）等在水体中溶解度很低，在沉积物搬运和沉积成岩过程中基本保持不变，可用于物源示踪。La-Th-Sc三角图解[30]是物源识别和构造背景分析的经典方法，已被广泛应用（图3C），如南海[32-33]和西太平洋[34]。最近，Zhang等[28]分析了西北太平洋ODP 885A孔的沉积物La-Th-Sc元素特征，认为4百万年以来该钻孔沉积物主要是亚洲风尘贡献，火山物质影响较小（图3C）。研究区样品的La-Th-Sc图解（图3C）表现为明显的双端元混合，即亚洲风尘物质和岛弧火山物质的混合产物，与前人利用黏土矿物[10-12, 35]、元素地球化学[36-37]和Sr-Nd同位素[38-39]等多种示踪方法获得结果一致。此外，与西北太平洋ODP 885A孔[28]相比，研究区样品更加靠近塔克拉玛干沙漠和黄土等潜在风尘源区，暗示研究区亚洲风尘物质的贡献相对更高。另外从La/Th-Hf双变量图[31]可以发现大部分样品都位于玄武岩和长英质混合源区（图3D），进一步证实了研究区沉积物物质来源的双端元混合结构。
4.2 底层沉积环境分析
根据水体的氧含量水平从有到无，将氧化还原环境分为4类：氧化（Oxic）、亚氧化（Suboxic）、缺氧（Anoxic）和硫化缺氧（Sulfidic Anoxic或Euxinic）[40]。在上一章节讨论中，发现化学风化和分选及再循环作用对研究区表层沉积物地球化学特征的影响较小，因此，沉积物中氧化还原敏感元素（Redox-sensitive element, RSE）的富集或亏损可以反映底层水及其底层水-沉积物界面含氧量高低，间接指示底层水体氧化还原环境的状态[40-42]。为了消除生物成因碳酸盐岩和蛋白石等的稀释作用和矿物组成差异导致的粒度效应，通常采用Al标准化后的富集系数（enrichment factors, EF）来直观表示。考虑到研究区样品的地球化学性质更接近上地壳（UCC），因此，采用UCC[21]作为富集系数标准值，计算公式为EF(X)=(X/Al)样品/(X/Al)UCC，若EF(X)＞1，则表明元素X富集，反之则亏损[40]。由于不同RSE富集响应不同的水体氧化还原条件，联合运用多个RSE可更加有效地反演深部水体的氧化还原沉积环境[40-43]。
研究区样品的Cu、Pb、Zn、Ni、Co、V表现为中等富集（1＜EF＜10），Mo元素整体表现为高度富集（EF＞10），而Cr和U却表现为亏损（EF＜1）（图4A）。开阔大洋环境中，U、V在亚氧化条件下的沉积物中比Mo优先富集，随着沉积环境从缺氧环境向硫化环境发展时，Mo会逐步发生富集[44]（图4B）。然而，研究区样品U、V富集不明显，EF(U)=0.84±0.6、EF(V)=1.87±0.33，但大部分站位Mo表现出中等和强烈富集，EF(Mo)=18.8±14.1，同时研究区表层沉积物中U、V、Cr等元素含量的空间分布趋势较为一致，但与Mo元素存在较大差异，表明研究区底层水体氧化还原条件可能并不是Mo富集的控制因素。尽管自生U的吸附主要发生在底层水-沉积物界面或其以下，但自生Mo并不一定如此。水柱中铁锰（氢）氧化物颗粒生成并下沉的过程中，会强烈吸附海水中的Mo（图5A），并迅速将其转移到底层水-沉积物界面中，由于U、V在氧化条件下不会随着颗粒物发生运移，因此相对于Mo，U、V富集受到限制（图5B-C）[41, 44-45]。研究区深层水体来自南大洋的高溶解氧水团，通过强烈氧化作用形成铁锰（氢）氧化物并沉淀，同时“捕获或清扫”周边海水中离子形式（Co2+、Cu2+、Ni2+和Zn2+）以及部分氧化物和氢氧化物形式（MoO42–、Cr(OH)2+、VO2+）的过渡金属元素，在海底沉积物中富集或形成自生微结核埋藏[46-47]（图4B）。因此，本文结果表明铁锰（氢）氧化物是连接水体-沉积物中过渡金属元素源-汇过程的重要纽带。
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图 5 研究区表层沉积物Mo-MnO（A）、V-MnO（B）、U-MnO（C）协变图Figure 5. Diagrams of Mo-MnO (A) , V-MnO (B), and U-MnO (C) of the surface sediment in the study area除了RSE富集程度可以作为底层水体氧化还原状态的替代指标之外，某些微量元素比值也能够用来指示底层水体的氧化还原环境，如Th/U、V/Cr、Ni/Co和V/(V+Ni)比值等[48-51]（图6）。缺氧环境下Th/U值为0～2，但强氧化环境下Th/U值可达8。类似的，V/Cr＜2指示氧化环境，2＜V/Cr＜4.25指示贫氧环境，V/Cr＞4.25指示缺氧环境；Ni/Co＞7指示缺氧-厌氧环境，5＜Ni/Co＜7指示贫氧环境，Ni/Co＜5指示氧化环境；V/(V+Ni)＜0.46指示氧化环境，0.46＜V/(V+Ni)＜0.57为弱氧化环境，0.57＜V/(V+Ni)＜0.83为缺氧环境，0.83＜V/(V+Ni)＜1为硫化环境。研究区样品Th/U值为0.6～9.1，除2个硅质软泥样品Th/U值小于2（分别为0.62和0.88）以外，不同类型样品Th/U值并无显著区别。V/Cr值为1.5～4.2，均值为2.4±0.6；Ni/Co值变化范围较大（0.3～5.8），均值为2.4±0.7；V/(V+Ni)值波动于0.18～0.70，均值为0.52±0.1，其中硅质软泥站位的V/(V+Ni)值较为均一，而多个远洋黏土站位的V/(V+Ni)值明显偏低（＜0.46）。综合上述多种指标，研究区不同类型沉积物的沉积环境基本一致，整体处于氧化沉积环境（图6），与RSE富集系数及其共变约束的结果基本一致（图4）。前人研究表明东菲律宾海[52]和马里亚纳海沟[53]的硅藻席沉积于亚氧化底层水和硫化缺氧孔隙水条件下，本文结果表明底部氧化还原条件可能不是硅藻席沉积保存的必要条件，这种区域差异可能与复杂多变的海底地形有关，需要下一步工作加以佐证。
5. 结论
九州-帕劳海脊南段及邻近海域的表层沉积物类型主要为远洋黏土和硅质软泥，两者空间分布差异明显。地球化学特征表明沉积物碎屑组分仅经历初级化学风化，受分选和再循环的影响较小，是亚洲风尘物质和岛弧火山物质的混合产物，且以亚洲风尘物质为主。氧化还原敏感元素特征指示研究区底层水体整体处于氧化沉积环境，底层水体氧化还原条件不是Mo、V、Ni、Co等过渡金属元素富集的控制因素，相反铁锰（氢）氧化物是连接水体-沉积物中过渡金属元素源-汇过程的重要纽带。此外，底部氧化还原条件可能不是硅藻席沉积保存的必要条件，需要进一步工作加以佐证。研究结果对理解九州-帕劳海脊南段沉积物源-汇过程、开展铁锰结核（壳）资源预测、建立成矿地质模型等方面具有参考意义。
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图 1 菲律宾海地理位置及表层环流体系（红色虚线框为研究区）（A）和表层沉积物站位分布图（B）
Figure 1. Geographical location and surface circulation system of the Philippine Sea (the red dotted box is the study area) (A) and the distribution of surface sediment sampling sites (B)
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图 3 源区风化强度和沉积分选再循环评价图
A：A-CN-K图解[24]，B：Th/Sc-Zr/Sc双变量图[29]，C：La-Th-Sc三角图解[30]，D：La/Th-Hf双变量图[31] 。底图均据引用文献重新绘制。
Figure 3. Evaluation of the weathering intensity in the source regions and the sedimentary sorting and recycling
A: A-CN-K ternary diagram [24], B: Th/Sc-Zr/Sc diagram [29], C: La-Th-Sc ternary diagram [30], D: La/Th-Hf diagram [31].
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图 5 研究区表层沉积物Mo-MnO（A）、V-MnO（B）、U-MnO（C）协变图
Figure 5. Diagrams of Mo-MnO (A) , V-MnO (B), and U-MnO (C) of the surface sediment in the study area
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图 6 研究区底层水体氧化还原环境识别图
A：V/Cr-Th/U协变图，B：V/(V + Ni)-Th/U协变图，C：Ni/Co-Th/U协变图，D： EF(Mo)-Th/U协变图。其中V/Cr、Th/U和Ni/Co的含氧量临界值参考文献[49-50]。
Figure 6. Diagrams of redox environment of bottom water
A: V/Cr-Th/U; B: V/(V + Ni)-Th/U; C: Ni/Co-Th/U; D: EF(Mo)-Th/U. Critical oxygen content of V/Cr, Th/U, and Ni/Co ratios are from references[49-50].
表 1 研究区表层沉积物常量元素氧化物含量和微量元素含量
Table 1 Contents of major and trace elements of the surface sediments of this study
组分 最小值 最大值 平均值 上地壳[21] 常量
元素
/%Al2O3 2.46 17.4 13.8 15.4 CaO 0.45 2.51 1.52 3.59 MgO 0.21 4.11 3.16 2.48 K2O 0.43 2.87 2.16 2.8 Na2O 3.16 16.2 5.81 3.27 TiO2 0.04 0.84 0.64 0.64 P2O5 0.04 0.56 0.26 0.15 MnO 0.03 6.62 1.14 0.1 TFe2O3 0.87 12.4 7.99 5.04 微量
元素
/(μg/g)Cu 28.2 842 268 28 Pb 5.1 299 57.7 17 Zn 18.1 292 138 67 Cr 12.3 105 69.2 92 Ni 11.5 1160 181 47 Co 4.08 384 75.3 17.3 Cd 0.03 3.31 0.42 0.09 Li 8.35 73.6 50 21 Rb 12.8 106 72 84 Cs 0.78 9.5 6.62 4.9 Mo 0.63 70.9 18.7 1.1 Sr 48.2 709 196 320 Ba 244 2280 1106 624 V 19.1 251 164 97 Sc 2.51 25.4 19.7 14 Zr 9.9 223 121 193 Hf 0.6 4.53 3.11 5.3 U 0.39 3.13 1.84 2.7 Th 1.19 16.3 9 10.5 La 5.81 77.4 39.0 31.0 
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1. 潘美慧，李娜，龚逸夫，陈晴，赵慧敏，王金雨. 甘肃青土湖地区不同类型沙丘的表沙理化特征及其环境意义. 海洋地质与第四纪地质. 2024(02): 69-80 . 
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