Hydrochemical behaviors of Cd in paleoceans and a review of Cd/Ca ratio in foraminifera shells as a paleoeanographyic proxy
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摘要: Cd元素是一种较为特殊的微量金属元素，其在海水中的浓度分布和P类似，且和P之间存在着线性关系，因此，可以用来恢复古海水的营养水平，并可进一步结合有孔虫壳体的碳同位素记录，得出不同水团在海气交换过程中的同位素变化，用以示踪水团来源。同时，Cd含量本身也是水团的保守参数，因而也可以反映水团混合和洋流模式的改变。有孔虫壳体对Cd元素的吸收使得其Cd/Ca成为海水Cd含量的记录者，无论在构造尺度、轨道尺度，还是在千年尺度上，有孔虫壳体的Cd/Ca对气候和洋流变化均有着清晰的响应，是一种重要的古海洋环境替代性指标。不过由于Cd、P并非完全线性相关，钙质壳体在不同环境下对Cd的吸收比例不同，各海区在重要地质时期的Cd/Ca数据尚不丰富，使得Cd/Ca比值作为一种古环境参数仍面临着诸多挑战。Abstract: As an element sharing linier distribution relation with phosphorous in the ocean, cadmium has great potential to be a proxy for reconstruction of the concentration of labile nutrient during geological history. Further it could be used to trace the water source by calculating the isotope equilibrium caused by the water-atmosphere exchange when connected with the carbon isotope of foraminifera. Also, the concentration of cadmium, as a conservative attribute of water mass, remains considerably constant, thus its variation could record the changes in water mass mixing and the pattern of ocean circulation. The cadmium uptake during the crystallization of foraminifera makes its Cd/Ca ratio a reliable recorder of the concentration variability of cadmium in the sea over the tectonic, orbital and the millennial scales. Because the linear dependence between cadmium and phosphorous is not so perfect and the absorption ratio of cadmium in calcareous shells also changes through different circumstances, and the records has not been adequate for reference, challenge still remains for Cd/Ca as a reliable paleoenvironmental proxy.
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Keywords:
- Cd/Ca /
- Cd /
- δ13C /
- ocean circulation
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天然气水合物(Gas hydrate)简称为“水合物”，赋存于低温高压环境，这种似笼型化合物因形态似冰又称为“可燃冰”，主要由烃类气体和水分子构成。作为一种非常规能源矿产，水合物广泛分布于大陆边缘深水盆地的海底沉积物中(通常水深>300m)和陆地的永久冻土区，具有“分布广、储量大、能量密度高和超清洁性”等特征，被视为未来的替代能源之一[1-7]。世界范围内典型海域水合物勘探实例显示，水合物的形成、聚集和分布更多地受到实际地质条件的控制，尤其是在范围较小、条件相似的远景区内，以浊积体、水道、富砂质MTD和扇体为代表性深水沉积体，可能直接影响和控制了水合物的分布和产出[8-10]，因此，将深水沉积作用作为海域天然气水合物钻探站位选择的重要依据之一。
对于海域水合物成藏系统而言，深水沉积作用将会直接或间接地影响水合物形成的条件，包括地层充填序列、可对比的地质时间序列、气体运移条件、有利于水合物富集的储层条件(如颗粒大小、分布面积、厚度、沉积速率)等。其相关性表现在如下方面：(1)利用钻井和地震数据的高精度层序地层分析，在研究区内建立充填序列相对的等时地层格架，从而为含水合物层的描述和对比提供等时单元框架，如阿拉斯加北坡古新近纪砂岩储层自下而上划分了6个含水合物的沉积单元[11]、日本海东缘Umitaka海岭第四纪Haizume组内部识别出的6个地震反射界面可以将目的层段划分为7个等时单元[12]；(2)深水沉积类型及其内部的物性条件为水合物的分布提供了潜在的储集空间并制约了其产出位置。一方面，对于水合物形成和聚集的深水沉积体类型一般具有较高的沉积速率[13, 14]，如布莱克海台发育的等深流沉积体[15]、印度Krishna-Godavari盆地的碎屑流沉积体[16]、墨西哥湾北部深水区的浊积水道-天然堤复合体系[17]、琼东南盆地的大型块体流沉积体[10]等。另一方面，水合物的钻探结果显示水合物的富集与沉积物颗粒粒度表现出正相关的关系[18]，如南海北部神狐海域获取的粉砂含量高的层位[19]；(3)地质历史时期，沉积作用的差异可以间接影响水合物的稳定条件，进而“打破”其稳定状态，使水合物发生分解，并形成特殊的“动态”演化过程，如随着BSR上方沉积物不断增厚，位于BSR附近处的水合物发生分解，生成的甲烷会向上再次运移至水合物稳定区新底界面从而再次形成水合物，这一过程被称为methane recycling[20]。此外，如海床受到剥蚀、海床表面的河道改道以及新的峡谷出现，其正下方BSR处的水合物会释放出大量甲烷进入到海水中[21]。同样，水合物的分解也会导致上部沉积物发生失稳，从而诱发滑塌沉积体、厚层浊积岩等特殊沉积体的发育。说明深水沉积作用在海域水合物形成、赋存和分布过程中起到了关键的控制作用。
我国海域天然气水合物勘探的重点目标区神狐海域位于南海北部陆坡区600~1500m的水深范围之内，构造上隶属于珠江口盆地的珠Ⅱ坳陷(图 1a)。针对神狐海域的含水合物沉积层，近年来的海域水合物资源调查结果表明，水合物的赋存通常与深水浊流沉积体有着密切的关联，微观尺度上，与半远洋-远洋细粒沉积体相比，浊流沉积体往往具有较大的沉积物颗粒粒径或代表了沉积物再次搬运和再次沉积的结果，因此，浊积体通常具有较大的孔隙度和较好的渗透率，为水合物的形成提供潜在的空间，并且制约了水合物的产出位置。宏观尺度上，深水沉积背景下以朵叶体、深水水道、富砂质天然堤、块体流沉积体为代表的不同类型的浊积体，当深水浊积体发育的区域存在一系列指示水合物存在的异常标志时，可作为海域水合物勘探开发的目标区。本次研究利用广州海洋地质调查局所采集的高分辨率地震数据和岩心粒度资料，进行地震解释和粒度C-M图版绘制，再结合区域沉积过程分析，综合分析和探讨细粒浊积体对水合物形成和分布的影响，并且初步确定了神狐海域海底峡谷群脊部细粒浊积体的分布范围。
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图 1 南海北部陆坡神狐海域区域位置图(a)、海底地貌特征图(b)及GMGS01区块内的钻井分布(c)Figure 1. (a) Location map of the Shenhu Area on the northern continental slope of the South China Sea; (b) Bathymetric map of the study area (Shenhu Area) showing the seventeen slope-confined submarine canyons; (c) Locations of hydrate drilling sites of GMGS01 in 20071. 区域地质背景
南海北部海底沉积层温度和压力等条件均符合水合物成藏的要求，海底温度平均值为4℃左右[22]，是水合物勘探开发的重点区域。白云凹陷发育有2套主要的烃源岩，分别为古近系文昌组和恩平组，在南海北部陆坡区，其下伏地层中发育有断层和断裂，多贯穿上部较新的沉积层，并延伸至海底，为下部天然气提供了良好的运移通道，有利于含烃流体向上运移。而其上部也发育有褶皱这类较好的圈闭构造，有利于天然气的储藏，进而形成水合物矿体[23, 24]。自20世纪90年代开始，我国在南海北部进行了多次水合物调查钻探航次，利用多个指示水合物存在的地球物理、地质和地球化学等异常标志圈定了水合物存在的富集区。2007、2013、2015和2016年，广州海洋地质调查局在南海北部组织实施了4次水合物钻探(GMGS01、02、03和04)，均获取了水合物实物样品，证实了水合物在南海北部的资源前景。并且在2017年5—7月，国土资源部中国地质调查局在南海北部神狐海域进行了我国首次海域天然气水合物试采工作，累计产气30.9万m3，平均日产5151m3，甲烷含量最高达99.5%，连续试气点火60天[25]，中国成为世界上目前为止试采产气时间最长产气量最多的国家。
神狐海域天然气水合物钻探区位于南海北部陆坡区中段和中央海盆的过渡带，介于西沙海槽和东沙群岛之间(图 1a)。针对2007年神狐海域水合物钻井层序的划分(SH7、SH5)匡增桂等进行分析，得出在神狐海域晚中新世以来的地层中可识别出3个二级层序界面：T1、T2、T3[26]。本次研究主要针对的是T1界面之上的地层，而T1界面表现为高频、连续、中振幅的反射特征，可见较明显的上超和削截现象。T1界面到海底之间称为层序A，此时期上陆坡靠近陆坡部位发育有浅海相沉积，而其他部位主要以半深海-深海相发育为主[27]。海底地形地貌十分复杂，地形总体呈东北高、西南低的斜坡形态，整个陆坡表现出NE—SW方向延伸的特征，坡度较陡，平均坡度为2~3°[28]。区内的海底温度几乎小于4℃，海底受到的水深压力大于10MPa，热流值约为56~101W/m2[29]。受沉积物供给(北部珠江水系和珠江水下三角洲)和地形坡度变化的影响，中中新世以来，珠江口盆地的构造活动趋于稳定，但受东沙运动的影响，表现出构造沉降速率异常高值的特征[30]。同时期也表现出以海相沉积为主的沉积充填序列，常见的有陆架边缘三角洲、深水浊积水道、块体流沉积体等[31-33]，且发育了多种类型与水合物形成相关的深水浊积体。神狐海域还发育大量的深水水道、海底峡谷、沉积物失稳(滑移、滑塌)等，呈现出类型多样、相互叠置、成因复杂的深水沉积特征。且在这一区域发现有大量指示水合物存在的3G(geological-geophysical-geochemical anomalies, 地质地球物理地球化学异常)异常标志，因此，神狐海域具有良好的开发前景。
2. 神狐海域水合物与浊流沉积体的关联性
神狐海域GMGS01区块内取样不连续，样品岩性和粒度自下而上没有发生大的变化，说明水合物稳定带之上，含水合物的沉积体与不含水合物的沉积体大致相同[19, 34]。但是利用高分辨率的地震资料解释，在BSR之上却识别出2套特征迥异的地震反射单元[35, 36]。本次研究选取如图 2a所示的地震测线穿过GMGS01区块内陆坡限制型海底峡谷西部一侧脊部且过SH7和SH3站位，从准三维地震剖面上，可发现BSR之上存在2套反射特征不同的沉积单元。沉积单元1位于底部，表现为薄层、透镜状、强振幅的地震反射特征，局部为杂乱反射。上部沉积单元2表现为厚层、中等反射强度、连续性较好的地震反射特征，整体上呈现波状起伏的形态，尽管局部可见一些小规模的断层，但内部层里大多保持原有的样式和特征，无明显地扰动和破坏(如杂乱反射等)(图 2a)。神狐海域广泛发育有沉积单元2，尤其是位于陆坡限制型海底峡谷群的脊部，解释为沉积物失稳(也称海底滑坡体和海底滑移体)[36-38]。
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图 2 神狐海域GMGS01区块细粒浊积体的地震反射特征与粒度特征a:过含水合物站位SH7和SH3的地震测线；b:粒度C-M综合图版(SH1、SH2、SH5、SH7)Figure 2. Seismic reflection features and distribution pattern of grain sizes of the fine-grained turbidites in GMGS01a: Seismic profile across the Sites SH7 and SH3; b: C-M diagram (SH1, SH2, SH5 and SH7)将SH1、SH2、SH5和SH7 4个站位获取样品的粒度数据点投到一个C-M图中[39]，能更加清晰地揭示GMGS01区块内含水合物层段(橙色实心圆点)与不含水合物层段(蓝色实心三角形)之间的关系，从整体上揭示2套沉积单元在微观粒度特征上的差异。从图 2b中可见GMGS01区块内含水合物样品的结果(橙色实心圆点)位于图版中M值7~20、C值60~100(主体都小于100)的范围之内，整体趋势表现为与C=M基线近似平行的特征(图 2b中右上角的橙色实心圆点推测为异常值)，为浊流沉积体。与之相对不含水合物样品的结果(蓝色实心三角形)位于图版中M值2~20(主体都小于10)、C值20~500的范围之内，整体趋势与C=M基线具有一定的夹角。通过对多个站位获得的粒度C-M综合图版数值分布范围和整体趋势分析，结合沉积单元在地震反射特征上的差异，综合判断下部沉积单元1为浊流沉积体。
从神狐海域GMGS01区块水合物成藏模式图中可见低通量的甲烷沿气烟囱发生垂向运移[40]，进入水合物稳定带，并优先在位于下部的薄层沉积单元1(细粒浊积体)中富集并形成水合物(图 3)；而上覆沉积单元2(细粒沉积物失稳)阻碍了含气流体的进一步向上运移视为致密的盖层，两者共同影响着该区域水合物的分布。深水浊积体具有较好的储层性能，是深水油气勘探的有利储集层[41]；对于海域水合物而言，实际钻探的结果证实浊流沉积体为水合物的形成提供了良好的储集空间，如印度Krishna-Godavari盆地[16]、墨西哥湾[17]。但是海洋环境当中未固结的细粒沉积物常易发生变形而形成沉积物失稳，相对于事件沉积而言，沉积物失稳的变形过程相对较长，颗粒之间接触的更为紧密[42]，同时在沉积物失稳环境当中其内部泥基含量有所增加[43]。因此，海洋环境当中细粒的沉积物失稳通常不具有较好的储层物性[44]。而且细粒浊积体中已形成的水合物也会阻碍含气流体的垂向运移，位于上部的厚层沉积物失稳中甲烷的含量很少，使得水合物全被“限制”在细粒浊积体当中[35]，再次验证了之前的观点水合物产出与浊流沉积体具有一定的匹配关联，由此可见，若能确定细粒浊积体的分布范围对寻找水合物矿藏具有进一步指示作用。
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图 3 神狐海域GMGS01水合物的成藏模式(据文献[36])Figure 3. Model for hydrate formation in GMGS01 of the Shenhu area3. 神狐海域峡谷群脊部沉积单元1边界的确定
3.1 神狐海域GMGS01钻探区沉积单元1边界
2007年，广州海洋地质调查局在神狐海域实施的首个水合物钻探航次(GMGS01)，实际完成钻探站位8个(图 1c)，取心站位5个(SH1、SH2、SH3、SH5和SH7)。钻探结果表明，水合物具有明显的空间分布不均匀性，平面上，仅在SH2、SH3和SH7 3个站位获取了水合物样品，SH1和SH5 2个站位具有测井曲线异常，但并未获取到水合物实物样品，SH4、SH6和SH9站位因异常特征不明显而放弃取心(图 1c)；垂向上，水合物以浸染状分布于细粒沉积物之中(图 3)，且仅仅位于水合物稳定带基底之上10~40m的范围之内[45, 46]。
通过之前对GMGS01区块地震特征和粒度特征的综合研究，得出下部薄层、杂乱、透镜状、强振幅反射的沉积单元1对应于粒度C-M图版中含水合物层段的样品(橙色实心圆点)，说明沉积单元1是水合物很好的储集层，也证明了水合物的产出与沉积单元1(细粒浊积体)具有一定的匹配关联。从图 4a、图 4b所示的地震剖面中仍可明显的看到BSR之上2套特征不同的沉积单元，通过对地震资料的地质解释划分出GMGS01区块沉积单元1的边界如图 4c所示。
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图 4 神狐海域GMGS01区块海底峡谷脊部沉积单元1边界Figure 4. The boundary of sedimentary unit 1 in the inter-canyons area in GMGS013.2 神狐海域C16海底峡谷沉积单元1边界
神狐海域内的海底峡谷均属于陆坡限制型的海底峡谷，如图 1b所示，在长20~50km，宽1~2km范围内发育有17条海底峡谷，这些似梳状的线性海底峡谷沿SSE方向倾斜，意味着沉积物是从峡谷群以北搬运过来的。本文选择了自西向东方向上的C16海底峡谷为研究对象(如图 1b)，并选取了穿过该峡谷的8条地震测线进行地质解释和探讨。如图 5a是C16海底峡谷的位置图，图上白色测线范围对应着其相应的地震剖面图，其中图 5b和图 5c对应的测线位置位于海底峡谷的头部，从地震剖面图中解释出T1界面之上存在一系列表现为“V”或“U”字型的小型浊积水道，浊积水道顶界面之上仅见一套厚层、中等反射强度、连续性较好的沉积单元，偶尔可见波状起伏的特征，可能是由于沉积物失稳所导致的。沿着海底峡谷走向方面可见图 5d、图 5e、图 5f是穿过海底峡谷脊部测线所对应的地震剖面图，总体上显示出的地震反射特征相似，T1界面之上存在2套特征不同的沉积单元，位于下部的沉积单元1表现为薄层、杂乱的地震反射特征，而上部单元2表现为厚层、连续性较好的地震反射特征，可以推断出下部单元1可能为浊积体。继续沿着峡谷走向方向向下可见位于峡谷中-下游段到峡谷嘴部的地震测线如图 5g、图 5h、图 5i所示，地震剖面上可见相似的地震反射特征，T1界面之上只有一套厚层、连续、中等反射强度的沉积单元，不同的是在这套沉积单元中夹杂着一系列杂乱的细粒块体流沉积物以及强振幅的浊积朵叶体，整体上的地震反射特征与峡谷头部以及峡谷脊部表现出的特征不同。通过上述地震解释初步推测出峡谷脊部浊积体的沉积边界可能在测线g和测线h之间，为了更准确的确定峡谷脊部沉积单元1的沉积边界，还要结合区域沉积过程以及北部小型水道边界进行综合分析。
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图 5 神狐海域过自西向东第16条海底峡谷的8条测线的地震反射特征(5b、5c、5d、5e、5f、5g、5h、5i)Figure 5. Seismic reflection characteristics of 8 seismic profiles across the sixteenth submarine canyon from north to south(5b、5c、5d、5e、5f、5g、5h、5i)3.3 神狐海域北部小型水道边界的确定
神狐海域沉积物的物源大部分是来自峡谷群以北，之前所解释的位于峡谷群脊部的沉积单元1是受北部小型水道侵蚀下伏地层，沿峡谷走向方向经过再次搬运而堆积在海底峡谷群脊部所形成的细粒浊积体，所以为了确定峡谷群脊部的沉积单元1边界，北部小型水道的边界划分尤为重要。本次研究选取了北部小型水道附近的4条地震测线(如图 7所示绿色测线)进行地质解释。沿SEE方向上的地震剖面(图 6a)可见T1界面之上明显存在着小型水道的地震反射特征表现出下切现象，而图 6b、图 6c和图 6d 3条测线都是沿NEE方向，由于这些测线横切峡谷，所以在地震剖面上能够更为清晰的识别出浊积水道“U”字型和“V”字型的地震反射特征，并且沿峡谷走向方向依次为图 6d、图 6b、图 6c，从地震反射特征上可见图 6d表现出“U”字型特征并且开口较大深度较小，是水道初期的特征，而图 6b则表现出开口较大的“v”型特征，且深度较图 6d变深，图 6c较图 6b开口变小深度变大表现出“U”或“V”字型特征，综合分析可初步勾绘出第四纪早期小型水道的北部边界如图 7中绿色虚线所示。
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图 6 北部小型水道边界处4条测线的地震反射特征Figure 6. Seismic reflection characteristics of the small-scale channels in the north of the Shenhu area![]()
图 7 神狐海域北部小型水道边界(绿色虚线)、GMGS01区块沉积单元1边界(黑色虚线)、第16条峡谷沉积单元1边界(红色虚线)Figure 7. The boundary of the small-scale channels (Green dotted line), the boundary of sedimentary unit 1 in GMGS01 (black dotted line), and the boundary of sedimentary unit 1 in the sixteenth submarine canyon (red dotted line)3.4 神狐海域结合沉积过程及沉积相分析
神狐海域水合物的有利聚集区沉积体系为低位体系域时期发育的浊流沉积和泥流沉积，沉积相发育以浊流和泥流为主，从上陆坡到下陆坡半深海-深海相地层发育。在浊积水道侵蚀-沉积物再沉积阶段，神狐海域峡谷群北部最明显的沉积单元是T1界面之上垂直陆坡分布的浊积水道。受北部小型浊积水道侵蚀的影响，前期形成的沉积物会沿着地形变化发生自北向南的运移和输送。经侵蚀-再沉积过程的影响，沉积物的物性条件变好，更适宜于水合物的储集和赋存，其中发生近距离搬运再次沉积下来的沉积物推测为图 2a中下部具有杂乱强振幅反射特征的沉积单元1(细粒浊积体)[34]。并且此沉积单元1对应于图 2b粒度C-M图版中含水合物层段(橙色实心圆点)样品，再次说明了神狐海域第四纪以来的沉积演化是钻探区水合物不均匀性分布的关键控制因素之一。
4. 讨论
海洋沉积环境中，浊流沉积体通常代表着沉积物再搬运和再沉积的结果，具有较好的沉积物物性条件，可为海域水合物提供适宜的储集空间。如卡斯卡迪亚大陆边缘[47]、印度Krishna-Godavari盆地[48]、日本南海海槽[49]、美国墨西哥湾[17]、韩国郁龙盆地[50]等，都已证实了浊积体与水合物产生存在密切的关联。而本次研究中所解释的BSR之上2套特征不同的沉积单元，因其成因机制和沉积过程不同对水合物的形成和富集所起的作用也不同。下部的薄层细粒浊积体比上部的厚层细粒沉积物失稳具有更好的沉积物性条件，因此，下部细粒浊积体视为水合物的储集层，而上部细粒沉积物失稳视为水合物的区域性盖层，两者也影响着该区域水合物的生成、聚集和不均匀分布。
基于神狐海域GMGS01区块高分辨率地震资料解释和钻探站位岩心粒度分析结果，综合宏观上地震反射结构的差异(图 2a)和微观上岩心粒度C-M图的差异(图 2b)，对GMGS01区块SH1、SH2、SH5、SH7 4个站位进行综合分析，通过类比峡谷的沉积物来源和沉积作用，大致确定了沉积单元1的海相边界。因为该区域的物源都是来自峡谷群以北的广泛区域，而且沉积物都是受北部小型水道侵蚀下伏地层影响，沿峡谷走向的方向搬运再次沉积而形成的，由于沉积单元1(细粒浊积体)具有近距离搬运和近距离沉积的特征，整个运移过程相似，搬运的距离也大致相同，因此，在平面上再沉积单元与北部小型浊积水道的分布相平行，也呈NEE向带状分布，所以将图 7中红色虚线所示的沉积单元1(细粒浊积体)边界、图 7中黑色虚线所示的沉积单元1(细粒浊积体)边界及北部小型水道边界(图 7蓝色虚线)三者相结合，利用两点确定一条直线及平行相似的方法，推断出神狐海域海底峡谷群脊部沉积单元1(细粒浊积体)的沉积边界如图 8蓝色虚线所示。
5. 结论
利用GMGS01区块含水合物钻探站位地震、岩心、粒度等资料的综合分析，得出的沉积单元1(细粒浊积体)边界对应于位于海底峡谷群脊部位置处受北部浊积水道侵蚀沉积物经搬运再次沉积的沉积体边界(图 8)，并且与水合物存在的异常标志相匹配。本次研究通过对北部小型浊积水道沉积边界的划分，验证了神狐海域峡谷群脊部含水合物层在区域位置上具有“南-北”方向上的差异，如果在峡谷群脊部进行水合物钻探站位的选取，在有流体运移通道的情况下，最好在沉积单元1边界以北的受浊积水道影响再沉积沉积体的范围内进行(图 8)，能更为准确的钻获水合物样品。
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图 8 神狐海域峡谷群脊部沉积单元1(细粒浊积体)边界Figure 8. The boundary of sedimentary unit 1(fine-grained turbidity) in the Shenhu area -
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图 1 全球大洋溶解Cd和P(PO43-)的关系(据文献[18])
Figure 1. Correlation between Cd and P in global ocean
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图 3 末次盛冰期大西洋海水溶解Cd(Cdw)和δ13C关系LGM
(据文献[45])，与δ13Cas等值线的偏离表征水团混合(横坐标从曲线处刻度比例发生变化)
Figure 3. δ13C and CdW data from the Atlantic Ocean, with isolines of δ13Cas
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